РАСЧЕТ ВОСПРИИМЧИВОСТИ СРЕДЫ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ МАТРИЦЫ ПЛОТНОСТИ

(ДВУХУРОВНЕВОЕ ПРИБЛИЖЕНИЕ)

В этом разделе, как и в других, понятия квантовая система, атом, молекула являются синонимами.

Рассмотрим ансамбль атомов (ионов, спинов и т.д.), которые взаимодействуют с гармоническим электромагнитным полем. Предположим, что только два энергетических уровня с энергиями E1 и E2 вовлечены во взаимодействие. Это предположение может быть качественно обосновано двумя обстоятельствами. Во-первых, взаимодействие с монохроматическим полем, как мы увидим далее, носит резонансный характер, то есть заметный эффект наблюдается, если частота внешнего поля omega=(E_2-E_1)/\h и, во-вторых, энергетические уровни в реальных квантовых системах расположены не эквидистантно. Это значит, что поле может находиться в резонансе только с какой-либо одной парой уровней (каким-либо одним переходом). Данное предположение позволяет пренебречь всеми уровнями кроме двух и ограничить матрицу плотности блоком 2 x 2 с матричными элементами ro_11, ro_12, ro_21, ro_22. Предположим, также, что энергию взаимодействия с полем достаточно учесть только в дипольном приближении. Часть гамильтониана, ответственную за энергию взаимодействия можно записать как

H'=-mu*E
(1)

Полный гамильтониан двухуровневой системы есть

H=H_0+H'
(2)

где H_0 – гамильтониан квантовой системы в отсутствие поля.

Задача заключается в нахождении среднего значения дипольного момента атома и поляризации среды P, индуцированных полем. Выберем представление матрицы плотности в базисе собственных функций невозмущенного гамильтониана H_0. В этом представлении диагональные матричные элементы оператора дипольного момента равны 0 Взаимодействие квантовой системы с монохроматическим электромагнитным полем. Матрицы H_0, H' и ro будут иметь вид

H_0= ,H'= ,ro=
(3)

Уравнение движения для матрицы плотности с учетом релаксационных членов можно записать так

h dro/dt=
(4)

Здесь gamma= есть матрица обратных времен или скоростей релаксации. Величины T1= и T2= есть времена релаксации населенностей уровней и электрической поляризации среды.

ro^0= - матрица плотности ансамбля атомов, находящегося в состоянии термодинамического равновесия, то есть в отсутствие внешнего электрического поля.

Записывая уравнение движения для отдельных элементов матрицы плотности, получим:

Для недиагональных элементов

dro_12/dt=
(5)
dro_21/dt=
(6)

Здесь omega_21=(E_2-E_1)/hp - резонансная или собственная частота перехода между уровнями 2 и 1 (Предполагается, что уровень 2 лежит выше уровня 1).

Для диагональных элементов

dro_11/dt=
dro_22/dt=
(7)

В силу того, что Sp(ro)=ro_11+ro_22=1, из двух диагональных элементов ro можно составить только одну линейно независимую комбинацию ro_11-ro_22, которая пропорциональна разности населенности. Для нее имеем соотношение

d(ro_11-ro_22)/dt=
(8)

Отметим, что часто двухуровневую систему используют для моделирования активных лазерных переходов, когда на верхний и нижний уровень осуществляется сторонняя накачка. Присутствие накачки отражается введением константы в уравнения для диагональных матричных элементов. Физический смысл этих постоянных – скорости доставки частиц на тот или другой уровень, которые не зависят от населенности уровня. Их включение нарушает нормировку матрицы плотности (сумма диагональных элементов может быть уже не равной 1). Накачка и член релаксации совместно определяют стационарное значение населенности уровня. К примеру, решение уравнения для диагонального матричного элемента в отсутствие поля, но в присутствии накачки

d(ro_22)/dt=

имеет вид ro_22=lambda_2*T_1 и это есть ro_22^0. Присутствие в уравнении для диагонального матричного элемента постоянного члена можно интерпретировать как наличие накачки с постоянной скоростью. Этот член может быть записан в любой удобной форме. Например, не как lambda2, а как ro_22^0/T_p.

Само по себе решение для матрицы плотности не является конечной целью теории. Интерес с практической точки зрения представляют такие физические величины как населенности уровней и поляризация среды. Однако, если из уравнений (5), (6), (8) найти элементы матрицы плотности, то это дает возможность рассчитать с их помощью средние значения по ансамблю интересующих нас физических величин. На практике же более удобно вместо того, чтобы решать непосредственно эти уравнения, преобразовать их сначала к другому виду, где неизвестными будут не элементы матрицы плотности, а интересующие нас средние значения населенностей уровней Ni и поляризации среды P. Что и будет сделано ниже.

Для проведения преобразований воспользуемся формулами, выражающими населенности и поляризацию через ro.

deltN=
(9)
P=
(10)

и введем еще одну вспомогательную величину

G=
(11)

Нетрудно видеть, что P в (10) является действительной величиной, в то время как G в (11) чисто мнимой. В (9) deltN это разность населенностей. Умножим уравнение (5) на Nmu_12, уравнение (6) на Nmu_21, и полученные выражения сначала сложим, а затем вычтем. Кроме того, уравнение (8) умножим на N. В результате придем к системе уравнений

dP/dt=
(12)
dG/dt=
(13)
d deltN/dt=
(14)

Здесь deltN_0 - разность населенностей при термодинамическом равновесии.

Выразив G из первого уравнения и подставив его в два других, получим систему уравнений относительно средних значений P и deltN:

d d2P/dt2+
(15)
d deltN/dt+
(16)

При выводе этих уравнений принималось во внимание, что , что легко проверить, если учесть, что вектора mu_21 и mu_12 направлены в одну сторону и комплексно сопряжены друг другу.

Укороченные уравнения

(Приближение вращающейся волны)

Рассмотрим решение уравнений (15), (16) для случая, когда электрическое поле E плоско поляризовано и изменяется по закону, близкому к гармоническому, E=E_0(t)cos(omega t). Уравнение (15) математически подобно уравнению свободного гармонического осциллятора с потерями, на который действует внешняя вынуждающая сила. Собственная частота этого осциллятора равна omega_21, а постоянная затухания 1/T_2. Существует два линейно независимых решения однородного уравнения (15), с правой частью, равной 0, то есть в отсутствие вынуждающей силы. Временная зависимость этих решений имеет вид . При наличии внешнего стационарного воздействия рассматриваемый гипотетический осциллятор будет совершать вынужденные колебания, причем спектральный состав этих колебаний будет определяться спектральным составом вынуждающей силы. Если предположить, что Delta N есть величина, настолько медленно меняющаяся на интервале времени, сравнимом с периодом колебаний, что ее можно считать постоянной, то поляризация P будет изменяться во времени с той же частотой omega, что и поле. Причем нетрудно показать, что максимальный отклик “резонансной системы”, то есть максимальное значение P, будет в случае точного резонанса, omega = omega_21. Действительно, решение (при E0(t) = const) будет иметь вид

P= ,
(17)

где delt omega = omga - omega_21 есть расстройка. Знаменатель этого выражения минимален при delt omega = 0.

При выводе были использованы физически обоснованные предположения, что .

В среде, описываемой уравнениями (15) и (16), существуют процессы разных временных масштабов. Есть быстро осциллирующие величины с частотами omega и omega_21. Это значения напряженности поля и поляризации, которые существенно меняют свои величины за период колебаний. Есть величины, которые меняются намного медленнее. Это населенности, а также амплитуды и фазы полей и поляризаций. Их временной масштаб определяется временами релаксаций T_1, и T_2. Кроме того, есть еще одна величина, имеющая размер времени, - |h/(mu_12 E_0)|, которая определяет характерное время изменения населенности уровней при взаимодействии атома с полем (более ясно это будет видно из других разделов, посвященных двухуровневой системе единичного атома, взаимодействующего с монохроматическим полем). Наличие быстро и медленно меняющихся величин позволяет упростить систему уравнений, разбив ее на две малосвязанные подсистемы. Одна система для быстро изменяющихся величин получается в предположении, что “медленные” переменные вообще не меняются, то есть являются константами. Другая, для медленных переменных, строится в результате усреднения исходных уравнений за времена, намного большие, чем период колебаний, но такие, что медленные переменные не успевают испытать существенного изменения.

Разделение на быстрые и медленные переменные возможно, если справедливы неравенства

omega >> 1/T_1,...,
(18)

Кроме того, мы предположим, что delt omega << omega. Относительно электромагнитного поля и поляризации будем предполагать, что их амплитуда и фаза – медленно меняющиеся функции. Поэтому, выражения для E и P удобно записать в виде произведения быстро осциллирующей комплексной части exp(+-i omega t) и медленно меняющейся составляющей:

,
(19a)
(19b)

Звездочка означает комплексное сопряжение. Медленно меняющиеся амплитудно-фазовые множители в этих выражениях - это ~E(t) и ~P(t). Медленно меняющейся величиной является также и разность населенностей delt N. Медленность изменения амплитуд и фаз по сравнению со скоростью изменения самих величин выражается неравенствами

(20)

Подстановка выражений (19) в первое уравнение (15) дает

(21)

Если принять во внимание неравенства (18), (20) и ограничение на расстройку delta omega, то может показаться, что в левой части должен остаться только член . Однако в силу близости omega и он оказывается меньшим по величине, чем в общем случае, когда omega и сильно разнесены:

(22)

поэтому следует оставить в левой части члены такого же порядка . С учетом сделанных приближений укороченное уравнение для поляризации будет иметь вид

(23)

В другом уравнении для deltN (16) можно пренебречь членом P/T_2 по сравнению с dP/dt. После подстановки соотношений (19) в (16) получаем укороченное уравнение для разности населенностей

(24)

В уравнении (24) в правой части были опущен член , который после усреднения по интервалу времени значительно большему, чем период колебаний, становится пренебрежимо малым. Это можно показать в явном виде:

(25)

Здесь T – период колебаний, который намного меньше интервала времени (t_2 - t_1), за который проводится усреднение.

Смысл усреднения по времени заключается в выделении той усредненной силы, которая дает существенный эффект в изменение медленно меняющейся разности населенности deltN.

Стационарное (установившееся) состояние. Восприимчивость

Рассмотрим решение системы уравнений (23) и (24) в случае, когда амплитуда и фаза внешнего поля остаются неизменными и, когда населенность и поляризация уже установились после возможных переходных процессов, то есть dP/dt=0 и ddeltN/dt=0. В силу произвольности начальной фазы электромагнитного поля выберем ее такой, чтобы поле E(t) имело вид E cos(omega t) и амплитуда была действительной величиной. Тогда в (19a) E = E*.

Выражения для deltN и P после проведения несложных математических преобразований получаются следующими:

(26)
(27)

Здесь введено сокращенное обозначение omegaR, которое имеет размерность частоты, Эта величина называется частотой Раби. Она имеет ясный физический смысл, который обсуждается в разделе ААА.

Формула (27) дает соотношение между индуцированной поляризацией среды и величиной напряженности возбуждающего поля. Согласно классической электродинамике между электрической поляризацией среды и полем существует связь, которая формально выражается в виде пропорции с коэффициентом hi=..., называемым восприимчивостью среды.

(28)

Сравнение (27) и (28) позволяет записать явное выражение для восприимчивости

hi'-ihi''=...,
(29)

которое, как показано в разделе XXX, определяет затухание и дополнительный фазовый набег для плоской волны, распространяющейся в среде.

В разделе, посвященном коэффициенту поглощения показано, что во всех выражениях, содержащих |mu_{12}^2|, необходимо эту величину заменять на |mu_{12}^2|/3.

Следует отметить следующее. Согласно (27) вектор поляризации P направлен вдоль вектора mu_12, который в общем случае не обязательно совпадает с направлением вектора напряженности E. Это означает, что в общем случае восприимчивость не является скалярной величиной, а является тензором. Однако в однородных и изотропных средах, каковыми являются газы или аморфные тела, имеется вырождение волновых функций, связанное с равноправностью всех направлений в пространстве. Для атомов и молекул газа это вырождение с математической точки зрения связано с многомерностью неприводимых представлений группы вращений. Если выбрать представление, в котором осью квантования будет направление, коллинеарное вектору E, и в качестве состояний двухуровневой системы взять такие, у которых квантовые числа m одинаковые (проекции углового момента на ось квантования), то матричные элементы дипольного момента между этими функциями для составляющих, перпендикулярных E, будут равны 0. Они будут равны 0, потому что правила отбора для них delta m=+-1. Поэтому для таких квантовых состояний матричный элемент вектора дипольного момента mu_12 будет параллелен E, а значит и вектор индуцированной поляризации P также будет направлен в том же направлении. Для анизотропных сред этот вывод не верен кроме случаев, когда E совпадает с какой-либо оптической осью. В нашем изложении мы будем предполагать здесь и в дальнейшем, что рассматриваемая среда изотропна.